Pesniti je Levstik začel že v dijaških letih. V glavnem je pesmi objavljal revijalno, v knjižni obliki je izdal le eno pesniško zbirko. Proti koncu svojega življenja se je ukvarjal s poezijo za otroke.
Prvo pesem z naslovom Želje je objavil leta 1849 v glasilu Slovenskega društva Slovenija. Kasneje je pesmi objavljal še v Vedežu, Novicah, Slovenski bčeli in drugje. Leta 1854 je izdal edino pesniško zbirko z naslovom Pesmi. Zbirka je povzročila škandal, zaradi česar je moral prekiniti šolanje na Češkem, založnik Blaznik pa jo je moral vzeti iz prodaje za več kot desetletje. Levstikova poezija je sicer temeljila na Prešernovem izročilu, vendar se je v njej motivno in oblikovno oddaljeval od romantike. Vsaj deloma se je s to zbirko v slovenski literaturi začelo novo obdobje, ki je napovedovalo realizem.
Sredi petdesetih let je kot posledica Levstikove naklonjenosti Antoniji Zidar nastal cikel, imenovan Tonine pesmi. Zidarjevo Tono je spoznal, ko je bil domači učitelj pri grofu Paceju na gradu Turn pri Moravčah. V vsej Levstikovi liriki so te pesmi najbolj osebne in neposredne. Iz njih je čutiti bodisi silovito strast ali radostno vznesenost bodisi osebno bolečino. Sodijo v prvega od dveh ciklov njegove ljubezenske poezije in se precej razlikujejo od pesmi iz zbirke leta 1854. Močno ljubezensko občutje je razgibalo v njegovi pesmi do takrat še nekako zastrto erotično plat. Gre za okoli petdeset pesmi, med njimi so Prvi poljub, Toni, Ne jokaj, Tiha žalost in druge, verjetno najlepša pa je pesem z naslovom Dve otvi. Ker gre pravzaprav za Levstikovo osebno izpoved, pesmi sprva ni želel objaviti. Nekaj jih je objavil pozneje, leta 1859 v dvojezičnem albumu Vodnikov spomenik in leta 1868 v zborniku Mladika. Večina pa jih je bilo natisnjenih mnogo let po njegovi smrti.
Podobno kakor Zidarjeva Tona sredi petdesetih let 19. stoletja je tudi Koširjeva Franja usodno vplivala na Levstikovo literarno ustvarjanje. Med njima se je razvila večletna ljubezen, ki je rodila celo vrsto pesmi. Cikel Franjinih pesmi, nastal med letoma 1869 in 1872, je svojevrsten ljubezenski dnevnik. Prve Franji posvečene pesmi je Levstik objavil v Zvonu že leta 1870. Podobno kot Tonine pesmi so tudi te neposredno izpovedne in avtobiografske. V njih se izraža vsa lestvica Levstikovih ljubezenskih čustev, od priznanja ljubezni do skrajne ljubosumnosti.
Pisal je tudi prigodnice in satire ter nekaj pripovednih pesmi. Med slednjimi so pesem Knezov sin, Prostoslav, Meniška cerkev in dunajski vrt ter najpomembnejša – balada Ubežni kralj iz leta 1858, prvič objavljena v Slovenskem glasniku.
V sedemdesetih in osemdesetih letih je Levstik pisal predvsem poezijo za otroke, ki jo je med letoma 1874 in 1886 objavljal v mladinskem listu Vrtec. Pomemben je zlasti cikel Otročje igre v pesencah, ki so bile novost v slovenskem mladinskem pesništvu in veljajo za prvo moderno mladinsko poezijo pri nas. Ustvaril je literarni lik Najdihojca. Pri pesmih za otroke je prišla do izraza njegova vseživljenjska naklonjenost do otrok, narave in živali.
