Spričo kritične drže se je Zajc v petdesetih letih tesno povezal s skupino pesnikov (Gregor Strniša, Veno Taufer), pripovednikov (Lojze Kovačič), dramatikov (Dominik Smole, Primož Kozak) in teoretikov (Taras Kermauner, Veljko Rus, Jože Pučnik, Janko Kos itd.), ki je na Slovensko vpeljala eksistencializem ter sprožila več prelomnih kulturnih in političnih dejanj, med drugim izhajanje revij Beseda, Revija 57 in Perspektive. Vse tri revije je socialistična oblast zaradi kritičnih stališč po nekajletnem izdajanju prepovedala, sodelavce in urednike pa kaznovala s takimi ali drugačnimi ukrepi. Eden izmed najbolj radikalnih »perspektivovcev« je bil Dane Zajc, ki je skupaj s Tarasom Kermaunerjem urejal zadnji letnik revije (1964). Ne glede na to, da gre za ustvarjalce, ki se med seboj razlikujejo glede na področje delovanja, poetike in nazore, se jih je kmalu prijelo skupno ime »kritična generacija« (Leta 2010 je bil v režiji Lare Simone Taufer posnet dokumentarni film z istoimenskim naslovom.). Leta 1957 je bil ustanovljen tudi Oder 57, avantgardno gledališče, ki je v okostenele odrske konvencije tedanjih uradnih gledališč vnašalo svež prepih tako na ravni dramatike kot na ravni razumevanja odrske umetnosti. Tu je leta 1962 doživela krstno uprizoritev tudi prva Zajčeva poetična drama Otroka reke.
Zajčev pesniški prvenec Požgana trava (1958) je zaradi ozkosti tedanje kulturnopolitične birokracije moral iziti v samozaložbi. Eden izmed razlogov za nezaupanje tedanjih oblasti je bila pesem Jalova setev, kjer je postavil pod vprašaj smiselnost samožrtvovanja svojega brata. Zbirko zaznamuje samonikli in izvirni jezik, ki temelji na močni in sveži metaforiki. Zajc je izvedel dotlej nezaslišano sprostitev pesniškega jezika s tem, da je začel kombinirati besede iz povsem različnih pomenskih območij. Z združevanjem dotlej nezdružljivih besed je postal eden izmed predhodnikov slovenske neoavantgardistične poezije šestdesetih in sedemdesetih let.
Za prvo obdobje Zajčevega pesnjenja (zbirke Požgana trava, Jezik iz zemlje in Ubijavci kač, igri Otroka reke in Potohodec) je značilen do kristalne strukture izbrušen stih in stavek, ki kljub metaforični gostoti vzpostavlja trdno narativno zgradbo, v poznejših obdobjih pa je raziskoval zvočne, pomenske in estetske učinke, ki se odprejo z razbitjem formalno sklenjene skladnje. Zato je za zbirke Rožengruntar, Si videl in Zarotitve ter drame Voranc, Mlada Breda, Kalevala, Medeja in Grmače značilen eliptičen stavek, ki s svojo raztrganostjo in zgoščenostjo učinkuje magično, zarotitveno, ritualno. Ritem, temelječ na številnih anaforah, postaja poglavitno izrazno sredstvo. Globok in presunljiv čustveni patos, značilen za prvo obdobje, se tu umika morbidnemu, grotesknemu humorju, k »temnemu smehu« ironije in samoironije. Pesnik je radikalno upesnil položaj sodobnega človeka, ki ne najde več potrditve za smisel bivanja. Med Zajčeve pomembnejše pesniške zbirke sodijo še Kepa pepela, Krokar, Dol dol in Dva.
Zajc je eden izmed osrednjih slovenskih dramatikov zadnjih desetletij 20. stoletja. Vpeljal je izvirni model poetične drame, s katerim je razširil izrazna sredstva slovenske dramske umetnosti. Na sporočilni ravni njegove drame uprizarjajo skrajno napete konflikte med ranljivim posameznikom in brezčutnim družbenim aparatom (Potohodec) ter nezmožnost pristnega človeškega stika v svetu, zaznamovanem z nasiljem in metafizičnim zlom (Otroka reke). Podobno kakor njegova poezija tudi dramatika kaže, da je človek hkrati ranljivo in nevarno bitje, bitje, ki je izvrženo iz narave, ki pa obenem dela silo naravi. V Vorancu in Grmačah, vrhuncu njegove dramatike, je vprašanje medčloveških razmerij postavljeno v kmečki svet, ki razpada pod pritiskom vojnega nasilja.
Zaradi svoje naravnanosti k uprizarjanju arhetipskih položajev človekove usode ni naključje, da Zajc rad posega po mitoloških zgodbah (Medeja, Kalevala, Mlada Breda itd.), ki pa mu služijo le kot narativni okvir za upesnjevanje in uprizarjanje družbenih konfliktov sedanjega časa in eksistencialnih problemov sodobnega človeka.
Pomemben del Zajčeve ustvarjalnosti za odrasle predstavljajo eseji, pričevanja in intervjuji, ki sodijo v vrh slovenske literarne esejistike. Še posebej so pomembna njegova razmišljanja o naravi pesniškega jezika, predvsem ritma (Igra besed in tišin).
»Zajcu so kritiki pogosto očitali pretirano poudarjanje nasilja, groze, smrti. Pri tem so spregledali, da pesnik na temelju smrti upesnjuje enkratno, neponovljivo, čudežno vrednost življenja sleherne stvari in slehernega bitja. Vse, kar je, vznika iz niča in ponika nazaj v nič. Zato se nad breznom niča v Zajčevi poeziji in dramatiki zablesti – čudež bivanja« (Boris A. Novak 1997: 109).
Dane Zajc je v zadnjem desetletju aktivno sodeloval z igralcem in glasbenikom Janezom Škofom, nastopila sta na številnih odrih v Sloveniji in v tujini. Dane kot recitator svojih pesmi, Škof pa kot spremljevalni harmonikar, pevec njegovih pesmi. Z njunimi literarnimi koncerti dobi Zajčeva poezija še neko dodatno razsežnost, pomen in moč. Med drugim so te izvedbe zabeležene na zgoščenki z naslovom Ogenj v ustih.
